Auf der höchsten Erhebung in Toledo liegt der Alcázar. Auch die Römer haben schon die wichtige strategische Lage des Hügels erkannt und bauten hier ihre erste Befestigung. Die heutige Anlage, welche die Altstadt dominiert, entstand in der Mitte des 16. Jahrhunderts unter Karl I. Der Palast wurde im spanischen Bürgerkrieg weitgehend zerstört und später in sein früheres Aussehen wieder rekonstruiert. In ihm befinden sich heute das spanische Armeemuseum und die Bibliothek der Provinz Kastilien-La Mancha.